에너지과학과 이영희 교수, 4층짜리 단결정 그래핀 대면적 합성에 성공

[그림1] 구리-실리콘 합금 기판을 통한 다층 그래핀 성장 모식도

에너지과학과 이영희 교수(IBS 나노구조물리연구단장)가 삼성종합기술원(반 루엔 뉴엔), 부산대(정세영) 공동 연구진과 함께 4층에 이르는 다층 그래핀을 단결정으로 성장시키는 합성법을 개발했다. 4층짜리 균일한 그래핀은 최초일 뿐만 아니라, 장비 크기에 따라 수십~수백 제곱센티미터 대면적으로 합성할 수 있어 반도체 고집적 전극 및 다양한 광전극소자등에 응용할 것으로 기대된다. 

고성능 그래핀 합성에는 일반적으로 화학기상증착법(CVD)이 쓰인다. 구리와 같은 금속 박막 위에서 그래핀을 성장시키는데, 금속 기판이 촉매 역할을 해 주입된 탄화수소를 분해하고 흡착하는 원리다. 이 때 사용하는 금속의 탄소 용해도에 따라 층수가 조절된다. 구리처럼 낮은 용해도를 가진 금속은 단층 그래핀을 만들고, 니켈처럼 높은 용해도의 금속은 다층 그래핀을 만든다. 그러나 다층 그래핀은 층수가 불균일해지는 문제 때문에 고품질로 만들기 어려웠다.

이를 해결하기 위해 연구진은 탄소 용해도가 높은 구리 기반 합금을 만드는 데 초점을 맞추고, 여러 시도 끝에 구리-실리콘(Cu-Si) 합금을 만드는 방법을 개발했다. 먼저 화학기상증착 장비에서 기판이 들어가는 부분인 석영(SiO₂) 튜브에 구리 기판을 넣고  900 oC 고온으로 열처리했다. 이 때 튜브에 포함된 실리콘이 기체로 승화돼 구리판에 확산되며 구리-실리콘 합금이 형성된다.

[그림2] 4층 짜리 그래핀의 전자현미경 사진

이후 메탄 기체를 주입해, 메탄의 탄소 원자와 석영 튜브의 실리콘 원자가 구리 표면에 균일한 실리콘-탄소(Si-C) 층을 만들도록 했다. 이 층이 앞서 합성한 구리-실리콘 합금의 탄소용해도를 제어한다. 공동 제 1저자인 반루엔 뉴엔 박사는 “아이디어를 내고 균일한 실리콘-탄소 층 제조법을 찾아내기까지 2년의 시행착오가 있었다,”고 설명했다. 

이렇게 만든 기판으로 실험한 결과, 기존의 불균일한 다층 그래핀 합성과는 달리 1, 2, 3, 4층의 균일한 다층 그래핀 제조에 성공했으며, 메탄 농도에 따라 층수 조절이 가능함을 보였다. 이는 각 층이 정확히 같은 각도로 겹치면서 반도체 웨이퍼에 견줄 수 있는 크기이며, 대면적 고품질 다층 그래핀을 4층까지 합성한 최초의 연구다.

이영희 교수는 “이번 연구는 높은 온도의 구리-실리콘 합금 합성을 통해 균일한 다층 그래핀을 성장한 새로운 방법이며, 기존에 일반적인 증착 방법으로는 불가능했던 고품질 다층 그래핀 제조에 성공했다”며 이번 실험을 통해 화학기상증착법으로 균일한 다층 그래핀 성장이 가능함을 보였다고 의의를 밝혔다. 

[그림3] 실리콘 웨이퍼 위에 옮겨진 제곱센티미터 규모의 다층 그래핀

이번 연구는 구리 전극을 대체할 고집적 전극 및 그래핀을 반도체 기판으로 이용한 다양한 소자 기술에 기여할 것으로 예상된다. 연구진은 앞으로 대량 합성 실험을 반복할 때 석영 튜브가 손상되는 문제를 해결하고 품질 안정성을 높이는 연구를 수행할 예정이다.

이번 연구성과는 네이처 나노테크놀로지(Nature Nanotechnology, IF=31.538) 誌 에 7월 28일 0시(한국 시간)에 게재되었다.