성균나노과학기술원(SAINT) 안성필 교수와 조홍석 연구교수 연구팀은 3차원 퍼콜레이티브(percolative) 금속 마이크로웹(micro-web) 기술 기반의 고에너지 밀도(208 Wh/kg) 및 고출력 밀도(1,048 W/kg)를 지닌 플렉서블 리튬이온배터리를 개발했다고 밝혔다.

기존 상용 리튬이온배터리의 경우는 외력에 의한 물리적 변형 시에 단락 등에 의한 배터리 내부 전해질의 높은 화학적 반응에 의한 폭발 위험으로 인해, 안전성 문제가 항상 존재해왔다. 이러한 문제점을 극복하고 배터리 성능 개선과 유연성을 동시에 확보하기 위해, 최근 국내외 연구는 3차원 구조를 지닌 전극 개발에 집중하였다. 기존 전극 소재 코팅 공정인 슬롯 다이(slot die) 공정은 2차원 형태의 평판형 금속 집전체에 슬러리 형태의 전극 소재를 코팅하는 방식으로 빠른 공정 속도를 지니고 있으나, 코팅층이 두꺼워서 전기화학적 성능이 저하 될 수 있는 문제점을 지니고 있다. 특히, 외력에 의한 전극의 물리적 변형 시에 코팅층의 분리가 발생하여, 전기적 용량 감소 및 단락과 같은 문제를 초래할 수도 있다. 이러한 기존 코팅 공정은 3차원 구조 집전체 표면에 균일하고 정교하게 전극 소재 코팅층을 형성하기 어렵다는 한계가 존재하여, 3차원 구조 집전체가 지닌 높은 유연성과 높은 비표면적을 최대한 활용하지 못한다는 한계를 보이고 있다.

본 연구에서는 전기방사(electrospinning) 및 전기도금(electroplating)을 이용하여 3차원 퍼콜레이티브 금속 마이크로웹 기반 초경량 플렉서블 집전체를 개발하였다. 더불어, 미세 코팅한 정전기 스프레이(electrostatic spraying) 코팅 기술의 도입을 통해, 고에너지 밀도 및 고출력 밀도를 지닌 3차원 구조 전극 기반의 플렉서블 리튬이온배터리를 최종적으로 개발하였다. 컴퓨터 시뮬레이션과 다양한 전기화학적 분석을 진행하여, 3차원 구조 전극을 사용에 따른 리튬이온 확산 및 전자 이동도 향상에 관한 메커니즘을 상세하게 분석하였다.

3차원 퍼콜레이티브 금속 마이크로웹으로 이루어진 플렉서블 전극은 기존에 사용되던 2차원 형태의 평판 전극에 비해 초경량성(4배 이상 무게 감소)을 갖추었고, 외력에 의한 3,000회 이상의 반복적인 기계적 변형에도 전기적 특성 변화가 2% 미만으로 유지되어 우수한 내구성을 보였다. 또한, 3차원 형태의 마이크로웹 구조는 전극과 전해질 간의 접촉 면적을 크게 높여, 기존 2차원 형태의 전극에 비해 리튬이온 확산 및 전자 이동도가 각각 6배 및 4배 이상 향상되었다.

이를 통해, 본 연구팀은 208 Wh/kg의 에너지 밀도와 1,048 W/kg의 출력 밀도의 플렉서블 리튬이온배터리를 개발하는 데 성공하였으며, 이는 기존 상용 리튬이온배터리가 지닌 성능보다 2배 이상 높은 수치이다. 또한, 고분자 젤 전해질이 적용된 플렉서블 전고체 리튬이온배터리는 물리적 변형(굽힘, 점힘 등) 및 절단 후에도 안정적인 출력 전압을 보여, 높은 안정성과 안전성을 보였다. 본 연구는 차세대 웨어러블 전자기기의 핵심 에너지 공급원으로서, 기존 배터리 기술이 지닌 유연성 및 성능의 한계를 극복할 수 있는 계기를 마련할 것으로 예상된다.

안성필 교수는 “본 연구를 통해 개발된 3차원 플렉서블 전극은 플렉서블 리튬이온배터리의 성능과 기계적 안정성을 동시에 확보 할 수 있는 효과적인 방안으로 주목받고 있으며, 특히 3차원 구조의 전기화학적 성능 향상 요인을 규명하였다는 점이 중요한 성과로 평가된다.”라고 강조했다. 또한, “본 연구를 통해 개발한 플렉서블 리튬이온배터리는 전극 제조에서부터 분리막 제조까지, 전기수력학 공정 기술 기반의 롤투롤 대면적 제조 공정이 가능하여, 차세대 플렉서블 배터리 제조 공정으로 활용될 잠재력이 큽니다.”라고 밝혔다. 마지막으로 “최근에는 다학제 과학기술이 접목된 연구개발이 활발하게 이루어지고 있는 만큼, 다양한 분야 연구자들 간의 활발한 연구지식 교류를 통해 앞으로도 혁신적인 연구가 끊임없이 이어지는 것이 중요하다.”라고 말했다.

이번 연구의 1저자 조홍석 연구교수는 “이러한 3차원 유연 전극은 배터리의 성능 및 유연성을 극대화할 뿐만 아니라 전기화학 반응으로 인한 배터리의 발열을 효과적으로 분산할 수 있어, 최근 배터리 과열 및 폭발 위험에 관한 문제를 해결할 수 있는 솔루션이 될 수 있다고 생각한다” 라고 뜻을 밝혔다.

본 연구는 과학기술정보통신부의 우수신진연구사업(RS-2023-00211303), 창의·도전연구 (RS-2023-00247975) 및 나노커넥트사업(2022M3H4A408507611)의 지원을 받아 수행되었으며, 재료 분야 상위 2.2% 이내의 세계적인 학술지인 Advanced Materials (IF: 27.4)에 8월 13일 온라인 게재되었다.

※ 논문명: Percolative Metal Microweb-Based Flexible Lithium-Ion Battery with Fast Charging and High Energy Density
(저널: Advanced Materials, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202407719)

▲ 3차원 퍼콜레이티브 금속 마이크로웹 기반 고에너지 밀도 및 고출력 밀도를 지닌 플렉서블 리튬이온배터리의 제조 공정과 해당 배터리에 사용된 전극의 초경량성 및 기계적 특성

▲ 3차원 형태 마이크로웹 전극의 half-cell 성능 결과와 리튬이온 확산 및 전자 이동도 등의 전기화학적 분석 및 컴퓨터 시뮬레이션 결과

▲ 3차원 형태 마이크로웹 전극으로 구성된 full-cell 성능 결과 및 고분자 젤 전해질 기반 전고체 플렉서블 리튬이온배터리를 이용한 배터리 성능 분석